A könyvtár a múzeummal egyidős, alapítása Jósa András nevéhez fűződik. Tulajdonképpen a leletek feldolgozásának szakkönyvigénye hívta életre. Jósa András igyekezett valamennyi hazai múzeummal és régészeti egylettel kapcsolatot kiépíteni. Ennek eredményeképp az akkori könyvtár nagy részét a különböző egyesületi, múzeumi évkönyvek, jelentések, vezetők, kalauzok tették ki. Természetesen részét képezte a gyűjteménynek az Archaeologiai Értesítő teljes sorozata és az Ethnographia jó néhány kötete.
Múzeumunk történetében az 1892. esztendő az egylet megújulásának éve volt. A gyűjtemény már „a megyeházán állandó, díszes helyiséggel bírand.” ‒ ahogyan Jósa dicsekszik. Gencsy Béla a szabolcsi kormánypárt elnöke például megvásárolta megvásárolta a múzeumnak az Archaeologiai Értesítő ‒ a hazai régészet vezető folyóirata ‒ valamennyi számát 1868-től 1886-ig. A sorozat könyvtárunkban máig teljes, de az 1887. évfolyamtól kezdve már csak vásárlás útján tudjuk beszerezni
Ezek hol vásárlás útján, hol tagsági illetményként kerültek a gyűjteménybe. A vásárlás a múzeum szegényes költségvetéséből kezdettől fogva komoly gondot okozott, ami a tudományos kutatást sok tekintetben hátráltatta. (Sajnos ez máig így van…)
Jósa lokálpatriótaként odafigyelt a megjelenő helytörténeti munkák beszerzésére. Ezek egy részét maguk a szerzők hozták be a múzeumba. A legfontosabb régészeti alapműveket ugyancsak mindig igyekezett beszerezni.
A Jósa halálakor a közel 450 kötetes könyvtár a Kiss Lajos múzeumőr (későbbi múzeumigazgató) által 1912-ben megnyitott leltárjegyzék alapján rekonstruálható.
Ízelítő a múzeumi könyvtár Jósa-korszakbeli állományából:
- A Felsőmagyarországi Múzeumegylet első évkönyve: 1872/3-ról / szerk. Károly Gy. Húgó. ‒ Kassa: Werfer Károly Kir. Akad. Könyvnyomda, 1874.
- Jelentés a Székely Nemzeti Múzeum 1903. évi állapotáról: az igazgató-választmány jelentése a Múzeumok és Könyvtárak Országos Főfelügyelőségéhez. ‒ Sepsiszentgyörgy: Jókai Nyomda, 1904.
